Die Batterie wird generell als größte Leistung Voltas angesehen. Den Prototypen, den er selbst elektromotorischer Apparat nennt, stellt er Ende 1799 fertig und veröffentlicht dessen Erfindung am 20. März 1800 in einem persönlich unterschriebenen Brief an J. Banks, den Präsidenten der London Royal Society.
Darin wird die Batterie beschrieben als die Verbindung zweier Metalle, gefolgt von einem feuchten, leitenden Material, wobei sich diese Anordnung mehrfach wiederholt, so dass eine lange Kette dieser drei Materialien entsteht, immer in derselben Reihenfolge.
Die Erfindung der Batterie basiert allerdings nicht auf Gut Glück, sondern ist das Ergebnis jahrelanger Forschung und Experimente Voltas, die dieser aufgrund seiner Theorie zum Kontakt zweier unterschiedlicher Metalle und der dadurch entstehenden Übertragung elektrischer Ladung vornimmt. Die Aneinanderreihung von Paaren verschiedener Metalle, jeweils mit einer feuchten Lage dazwischen, die den Kontakt von einem Paar zum anderen fördert und gleichzeitig das Gegenteil verhindert, reicht Volta schon, um das Funktionieren zu erklären.
Erst später, mit der Entwicklung ausgeklügelter elektrochemischer Modelle, wird dieses Phänomen besser beschrieben. Darin wird der elektrolytischen Lösung die entscheidende Rolle für die Funktion zugewiesen, die Volta allerdings noch unbekannt war. Mit der Batterie wird auch der elektrische Strom verfügbar, ein Phänomen, das sich in der Natur nur zeigt, wenn der Mensch eingreift. Die Elektrochemie präzisiert die grundlegende Funktion der elektrolytischen Lösung in der Batterie (also der feuchten, leitenden Zwischenlage Voltas), ohne dabei seiner Kontakt-Theorie zu widersprechen.
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